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En 1990 vuelve a México DF, desde donde viaja a Nueva York, regresando a Uruguay en 1992. Poco después de ese retorno y ya trabajando como periodista cultural, da sus primeros pasos en la música, formando la banda Peyote Asesino junto a Juan Campodónico.
Peyote Asesino editó dos discos, el primero y homónimo en 1995, editado por el sello Orfeo; y Terraja, de 1998, editado por Universal con la producción de Gustavo Santaolalla. Tras la disolución de Peyote en 1999, Santullo forma Kato, con quienes se trasladará a Barcelona a finales de 2001, quienes editarán su único disco en 2003, con el sello Bizarro.
En 2005 retoma contacto artístico con Juan Campodónico y comienza a trabajar en las canciones que aparecen en el disco Mar dulce de Bajofondo: «Ya no duele», interpretada por él; y «El mareo», nominada al Grammy Latino 2008 a la mejor canción alternativa y que es cantada por Gustavo Cerati.
Entre 2006 y 2008 trabaja junto a Campodónico y Sebastián Peralta, en las canciones que integrarán su disco Bajofondo presenta Santullo. Grabado por los miembros de Bajofondo y músicos invitados, el debut solista de Fernando Santullo ha sido producido por Juan Campodónico y Gustavo Santaolalla.
En 2012 presentó Vol. 2 Canciones del futuro reciente, el disco en directo, editado por Bizarro, que reúne temas de su carrera solista y, de los grupos que integró, Peyote Asesino y Kato.
Dos años después llegó El mar sin miedo, su más reciente álbum de estudio.
